Az 53 éves argentin tréner 2011 vége óta irányítja a spanyol fővárosi együttest, amellyel nyolc trófeát gyűjtött, ezek között van két bajnoki cím, egy Király-kupa- és két Európa-liga-siker is. Ezeken kívül kétszer – 2014-ben és 2016-ban – döntőt játszott a csapata a Bajnokok Ligájában.
Simeone – aki játékosként 1996-ban bajnok és kupagyőztes lett az Atléticóval – a klub történetének legeredményesebb edzője a legtöbb trófeával és a legtöbb megnyert mérkőzéssel (642 meccs/379 győzelem). Eddigi megállapodása jövő nyáron járt volna le.