Angelillo 11-szer szerepelt az argentin válogatottban, de amikor 1957-ben a Boca Juniorstól az Internazionaléhoz szerződött, hazája szövetsége eltiltotta a válogatottól, így lemaradt az 1958-as világbajnokságról.

Olasz apja révén jogot szerzett arra, hogy olasz válogatott legyen, 1960-ban és 1962-ben egyszer-egyszer öltötte magára új hazája címeres mezét.

Két honfitársával, a vele együtt Olaszországba szerződő Humberto Maschióval és Omar Sívorival ők hárman voltak a „piszkos arcú angyalok”, de a „halálos hármas” kifejezéssel is illették őket.

Az 1958–1959-es idényben Angellilo 33 meccsen 33 gólt szerzett, 18 csapatos Serie A-ban ennél sohasem értek el többet egy idény alatt. 33 gólos vagy jobb évadot egészen Gonzalo Higuaín 2015–2016-os szezonjáig (36 gól 35 mérkőzésen a Napoliban, 20-csapatos bajnokságban) senki sem produkált az olasz élvonalban.

Angelillo az Interben (1957–1961) 113 meccsen 68, a Romában (1961–1965) 106 mérkőzésen 27, a Milanban (1965–1966 és 1967–1968) 14 mérkőzésen két gólt szerzett. Az Inter állítólag azért adta el 1961-ben, mert szerintük túlságosan aktív nőcsábász volt.

Az 1970-es és 1980-as években Olaszországban és Marokkóban edzősködött, marokkói szövetségi kapitány is volt.

Pénteken egy sienai kórházban halt meg, a családja szombat este közölte a hírt.